何苗,孙德贇,徐洪雪,易群,马倩,史利娟
燃料化学学报(中英文),1-9[2025-03-31].http://kns.cnki.net/kcms/detail/14.1410.TQ.20250320.2252.001.html.
摘要:构建高性能吸附剂分离沼气中的CO2是提升沼气利用经济效率的重要途径。针对当前吸附法中胺固载多孔材料存在的气体分离选择性较低、脱附能耗高的问题,本文通过动态亚胺组装将对苯二甲醛和三乙烯四胺组装形成大尺寸超分子亚胺聚合物,进而负载于一种沸石咪唑酯骨架材料ZIF-8外表面,构建了ZIF-8@TP-X核壳金属有机框架复合材料。研究发现,TP在ZIF-8外表面形成了厚度为10 nm的完整包覆层,且未堵塞ZIF-8孔道。亚胺壳层提供大量的CO2氢键吸附位点,耦合ZIF-8良好的孔隙率和大比表面积,使得CO2吸附容量达29.3 cm3/g,远高于ZIF-8的15.3 cm3/g;CO2/CH4分离选择性达到130,约为ZIF-8的45倍。TP中亚胺键上N原子相较于有机胺基中N原子的电子云密度更低,使得该材料具有较低的CO2吸附热(36.5 kJ/mol)。该材料展现出优异的循环稳定性,具有较高的应用潜力。