近日，课题组研究团队将铜单原子的空间分布调控与局部配位环境设计相结合，实现了高负载量与原子级分散的协同，为高性能单原子电催化剂的理性设计提供了新的思路。相关成果以“De Novo Engineering High-Density Proximal Copper Single Atoms for Enhanced C–C Coupling in CO2 Electroreduction”为题发表在国际权威学术期刊《Angewandte Chemie International Edition》。武汉工程大学为唯一通讯单位，化药学院博士后马倩、博士研究生成铭晓和硕士研究生马庆庆为论文共同第一作者，程立伟、史利娟、易群为论文通讯作者。
CO2电催化还原能够利用可再生电力将 CO2转化为高附加值化学品和燃料，是实现其资源化利用的重要途径。其中，乙烯、乙醇等多碳产物的生成涉及复杂的碳—碳偶联过程，对催化剂活性位点及局部反应微环境提出了较高要求。针对铜单原子催化剂负载量与原子分散难以兼顾的问题，研究团队通过动态亚胺缩合与超分子组装，构筑了具有三维纳米花状结构的超分子聚合物框架。该框架富含氮、氧配位位点，可稳定铜原子；其弯曲、褶皱的片层结构则有利于调控铜活性位点的空间分布。催化剂的铜负载量达到 14 wt%，铜物种仍主要保持原子级分散。在 500 mA·cm-2 电流密度下，C2+产物法拉第效率达到 81.34%，连续运行 100 h 后仍保持良好的催化性能与稳定性。
该工作通过载体结构设计和局部配位环境调控，在保持铜物种原子级分散的基础上提高了铜位点密度，并进一步分析了铜位点空间分布、配位结构与多碳产物生成之间的关系。相关研究为铜单原子催化剂的结构设计以及CO2电还原多碳产物的选择性调控提供了重要参考。
此次研究成果的发表，体现了本课题组在科研创新能力提升及青年人才培养方面取得的积极进展，也反映了本课题组在相关研究领域持续开展科研攻关、推动学术创新的工作成效。
文章链接：https://doi.org/10.1002/ange.9990726
